Etude des mécanismes de déformation viscoplastiques du dioxyde d’uranium polycristallin au voisinage de la stoechiométrie : influence de l’activité d’oxygène et de la microstructure

Discipline

Matériaux céramiques et traitements de surface

Classification

Physique,

Sciences de l'ingénieur

Mots-clés libres

Fluage-restauration, Compression, Flexion 3 et 4-points, Activité d’oxygène, MEB/EBSD, Fluage d’irradiation, Loi de comportement

Mots-clés

Dioxyde d'uranium,

Matériaux -- Fluage,

Flexion (mécanique),

Microscopie électronique à balayage,

Analyse EBSD

Cette étude contribue à la compréhension des mécanismes de déformation viscoplastiques du dioxyde d’uranium polycristallin, avec une attention particulière portée aux effets de la microstructure initiale et de la pression partielle d’oxygène en équilibre avec le solide. La caractérisation de la réponse viscoplastique du matériau s’est appuyée sur la réalisation d’essais mécaniques à haute température et sous atmosphère contrôlée, combinée à la simulation numérique de ces essais et à la caractérisation microstructurale des échantillons déformés (par MEB/EBSD et MET). Trois microstructures polycristallines ont été étudiées et sollicitées en compression et en flexion trois et quatre points. La simulation numérique de ces trois types d’essais a été mise en oeuvre en grandes transformations, sou l’hypothèse des déformations logarithmiques, en intégrant une loi de comportement de type Frederick-Armstrong. Appliquée à la compression, elle a permis de préciser les conditions requises pour que ces essais puissent être considérés comme uniaxiaux. Ainsi, pour des échantillons du premier lot présentant une taille moyenne de grains de 11 μm (élaborés par métallurgie des poudres), une interprétation de la vitesse d’écoulement stationnaire à l’aide d’une loi de fluage phénoménologique indique des exposants de la contrainte et de la pression partielle d’oxygène de l’ordre de 5 (caractéristique du fluage restauration) et de 1/6 respectivement. Les examens microstructuraux post-essais ont confirmé une microstructure typique du fluage restauration, caractérisée par une subdivision des grains d’origine en sous-grains faiblement désorientés les uns par rapport aux autres. En revanche, la dépendance identifiée à la pression partielle d’oxygène ne permet pas à ce stade, en se limitant à de simples lois d’action de masses et en négligeant les interactions coulombiennes entre défauts ponctuels, de statuer sur le fait que la cinétique de restauration pourrait être associée, comme attendu, à la diffusion en volume du cation. Les essais de compression, réalisés sur le second lot d’échantillons à microstructure plus fine (taille de grains moyenne de 3 μm) produits au JRC-Karlsruhe par frittage SPS, ont montré un effet de durcissement du matériau attribué à la faible taille des grains, et la concomitance de mécanismes de déformation de type fluage-dislocation et fluage-diffusion. Les essais de flexion menés sur les derniers échantillons du dernier lot, obtenus par métallurgie des poudres, ont permis de mettre en évidence une dissymétrie de la réponse du dioxyde d’uranium en traction et en compression. Les analyses microstructurales post-essais montrent une fragmentation des grains d’origine, signature de mécanismes associés au fluage-dislocation, plus marquée dans les régions soumises à la traction. Par ailleurs, l’allure caractéristique des courbes de charge en flexion trois-points, marquée par un maximum avant l’établissement d’un régime stationnaire d’écoulement, est attribuée à la propagation stable de fissures intergranulaires dans les zones en traction. Finalement, une étude originale de la réponse du matériau sous l’effet conjugué de la température, de la contrainte et d’une irradiation externe aux portons, n’a pas permis de mettre en évidence une déformation viscoplastique des échantillons. En revanche, ces expériences ont montré une fragilisation et un fort gonflement du matériau du fait de l’irradiation.