Modélisation à l’échelle atomique par dynamique moléculaire et machine-learning des verres Na2O-V2O5-TeO2

Discipline

Matériaux céramiques et traitements de surface

Classification

Sciences de l'ingénieur

Mots-clés libres

Verres, Machine Learning, Batterie, Dft, Dynamique, Moléculaire

Mots-clés

Verre,

Théorie de la fonctionnelle de densité,

Batteries sodium-ion,

Tellurites

L’industrie mondiale de l’électricité évolue pour atteindre les objectifs de l’Accord de Paris d’ici 2050, en s’appuyant sur les énergies renouvelables et les technologies avancées de stockage. Les batteries à ions sodium (NIBs) apparaissent comme une alternative durable aux batteries à ions lithium (LIBs), limitées par les ressources en lithium. Cette thèse explore les moyens d’optimiser les NIBs en utilisant des techniques computationnelles pour relever leurs défis actuels.Bien que les LIBs aient transformé les appareils portables et les véhicules électriques, leur dépendance au lithium justifie la recherche de solutions alternatives. Les NIBs, basées sur le sodium abondant, offrent un potentiel important pour le stockage d’énergie à grande échelle et les VE. L’amélioration des cathodes est essentielle. Les verres tellurites au vanadium (VT), en raison de leur conductivité élevée, stabilité et faible densité, favorisent une diffusion ionique efficace. Contrairement aux électrodes cristallines, les électrodes vitreuses se distinguent par leur stabilité cyclique et leur flexibilité, bien que leur structure désordonnée pose des défis d’analyse.Cette thèse utilise la dynamique moléculaire de premiers principes (FPMD) et des potentiels interatomiques basés sur l’apprentissage automatique (MLIPs) pour étudier ces matériaux vitreux, en se concentrant sur leurs propriétés structurelles et dynamiques.L’étude est organisée en cinq chapitres. Le premier examine l’évolution des LIBs et NIBs et met en évidence l’importance des verres tellurites. Il explore également les effets de Na2O et V2O5 comme modificateurs structurels. Le chapitre 2 introduit les méthodes computationnelles, notamment la FPMD basée sur la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT) et les approches d’apprentissage automatique pour générer des MLIPs efficaces.Le chapitre 3 présente une méthode innovante pour classifier les configurations amorphes, permettant de former des MLIPs précis à partir de données limitées, validée sur des verres TeO2. Le chapitre 4 se concentre sur les systèmes binaires (TeO2)1–x(Na2O)x, où l’ajout de Na2O dépolymérise le réseau vitreux, réduit la coordination du tellure et améliore l’ordre intermédiaire, avec des résultats validés par des données expérimentales.Le chapitre 5 étend l’analyse aux systèmes ternaires (TeO2)1–x–y(V2O5)y(Na2O)x, montrant que le V2O5 renforce la structure du réseau, contrairement à Na2O, et influence la conductivité ionique. Les simulations révèlent également des structures en canaux qui facilitent la migration du sodium. Dans les verres binaires, la conductivité ionique augmente avec la teneur en Na2O, tandis que dans les verres ternaires, le V2O5 améliore initialement la conductivité avant de la réduire à des concentrations plus élevées.Cette recherche combine la FPMD et les MLIPs pour offrir une compréhension approfondie des propriétés des verres tellurites, ouvrant la voie à des solutions de stockage d’énergie performantes et durables.